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      2. 極端光學研究團隊朱瑞、龔旗煌等在鈣鈦礦光伏器件“埋底界面”研究方面取得重要突破

        近日,北京大學物理學院“極端光學創新研究團隊”朱瑞研究員、龔旗煌院士與英國薩里大學張偉教授合作,在頂級材料期刊Advanced Materials(影響因子IF=27.40)上發表題為“Buried Interfaces in Halide Perovskite Photovoltaics”的研究論文,對鈣鈦礦光伏器件的“埋底界面”開展系統深入研究,首次闡明了“埋底界面”中“微結構-化學分布-光電功能”的科學關系,明確指出“埋底界面”非輻射復合能量損失的主要來源,建立起鈣鈦礦光伏器件“埋底界面”的可視化研究平臺;基于對鈣鈦礦“埋底界面”的深入認知與理解,最終對鹵化銨上表面鈍化技術提出了全新的機理解釋——“分子輔助微結構重構”機制,為鈣鈦礦多晶薄膜的未來鈍化技術發展和鈍化分子設計提供了指導。

        受益于有機無機雜化鈣鈦礦光電材料優異的半導體特性,鈣鈦礦太陽能電池的光電轉換效率在近十年迅速發展,吸引了光伏能源領域廣泛的關注。鈣鈦礦多晶薄膜的上下兩個界面通常被認為是缺陷富集的區域,是限制鈣鈦礦光伏器件效率提升的主要因素。目前,大多數研究工作都集中在對薄膜上表/界面的認知與優化,而對于被隱埋的、非暴露的底界面(buried interface,簡稱“埋底界面”),則缺乏系統的認知和深入的理解。同時,對于溶液生長的多晶鈣鈦礦化合物半導體薄膜,大多數研究都是通過對薄膜上表/界面的表征結果來間接推斷底界面性質,缺乏嚴謹的科學性。因此,相對于成熟的上表/界面研究,鈣鈦礦薄膜的“埋底界面”對廣大研究者來說仍然是一個被深埋的、沒有被打開的“黑匣子”。

        圖1. 鈣鈦礦多晶薄膜“埋底界面”的研究

        鑒于此,研究團隊基于前期的工作積累,創新發展了鈣鈦礦多晶薄膜無損剝離技術、原位共聚焦底面熒光成像技術等一系列薄膜底面研究方法,深入研究了鈣鈦礦薄膜底面的基本性質(圖1),并發現了多晶薄膜底面具有更為嚴重的半導體異質性與非輻射復合區域——熒光暗區。進一步,研究團隊借助常用的鹵化銨上表面鈍化技術對多晶薄膜進行優化處理,并驚奇地發現鹵化銨鈍化分子并非只停留在多晶薄膜的上表面區域,而是可以輕易地從上表面擴散滲透到多晶薄膜的底面,并有效鈍化了底面的非輻射復合暗區,顯著減輕了多晶薄膜底面的異質性。因此,研究團隊也提出了“分子輔助微結構重構”的機制,來對鹵化銨表面鈍化技術進行全新的解釋,顛覆了常規的機理認知。

        圖2. 鈣鈦礦多晶薄膜剝離技術

        圖2展示的是鈣鈦礦多晶薄膜無損剝離技術:將制備好的準鈣鈦礦太陽能電池器件浸泡到鈣鈦礦材料的反溶劑氯苯當中,底部聚合物傳輸層溶解將鈣鈦礦薄膜與透明基底分離;同時,頂部金屬電極薄膜可以起到支撐骨架的作用,從而保證多晶薄膜完整地從玻璃基底上分離,最終首次得到了完整暴露的鈣鈦礦多晶薄膜底面。

        圖3. 鈣鈦礦多晶薄膜頂面與底面的形貌、組分與電勢分布

        研究團隊對暴露的薄膜底面進行了一系列形貌、化學成分以及表面電勢表征,如圖3所示,結果表明:相較于薄膜頂面,底面存在更嚴重的半導體異質性。這可能源自于鈣鈦礦多晶薄膜溶液生長結晶過程而導致頂面與底面的差異。

        圖4. 鈣鈦礦多晶薄膜頂面與底面的變溫熒光及多通道熒光成像

        進一步,團隊對薄膜頂部與底部的熒光成像進行分析發現,相較于熒光強且均勻的頂部,底部的熒光整體較弱,同時存在大量的非輻射復合區域——熒光暗區,其中一部分熒光暗區周圍存在較為明顯的鹵化鉛發光。通過表征確認底部存在大量的鹵化鉛納米晶體,成為導致底部淬滅熒光的主要因素之一;變溫熒光相關測試進一步驗證了底部界面較差的半導體質量,說明底部界面是限制鈣鈦礦薄膜質量及器件效率的關鍵因素所在。

        圖5. 鹵化銨表面鈍化后鈣鈦礦薄膜頂部和底部性質

        此外,眾所周知,鹵化銨上表面鈍化技術是目前實現高效率鈣鈦礦器件的最有效策略。通常,比較普遍的觀點都認為鹵化銨表面處理的機理是對鈣鈦礦薄膜上表面區域的進行優化改善。為此,研究團隊基于對鈣鈦礦薄膜“埋底界面”的認知,創新地發現鹵化銨上表面鈍化技術不僅可以改善薄膜上表面質量,也可以有效地改善“埋底界面”甚至整個薄膜,從而起到“自上而下、上下貫通”的功效。團隊也結合掠入射同步輻射X射線衍射表征,提出了“分子輔助微結構重構”的全新機理,進一步完善了對鹵化銨表面鈍化技術本質及其高效性的理解。

        總之,該研究工作對鈣鈦礦多晶薄膜“埋底界面”的微區形貌、化學組分、電子結構及光物理性質進行了充分分析,創新發展了多晶薄膜無損剝離技術、原位共聚焦熒光成像技術等,為今后研究多晶薄膜的底面特性提供了通用平臺;研究也發現了薄膜底部相較于頂部具有更加嚴重的異質性,并進一步揭示了薄膜底部大量非輻射復合區域的主要來源,最終闡明了鹵化銨上表面鈍化技術的真實機理,顛覆了傳統的機理認知,為今后鈣鈦礦多晶薄膜鈍化技術的發展以及鈍化分子的設計提供了系統的指導。

        該論文的第一作者/共同第一作者為朱瑞研究員課題組的博士研究生楊曉宇、羅德映博士和英國薩里大學的向昱任博士,北京大學朱瑞研究員、龔旗煌院士和薩里大學張偉教授為論文的通訊作者。該工作獲得了英國劍橋大學Samuel D. Stranks教授、美國勞倫斯伯克利Thomas P. Russell教授、鄭州大學邵國勝教授與沈永龍博士、西北工業大學黃維院士與涂用廣副教授、南方科技大學于洪宇教授等團隊的支持和幫助,同時也得到了國家自然科學基金委、科技部、北京大學人工微結構和介觀物理國家重點實驗室、納光電子前沿科學中心、北京大學長三角光電科學研究院、極端光學協同創新中心、“2011計劃”量子物質科學協同創新中心、英國工程和自然科學研究委員會(EPSRC)等單位的大力支持。

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